Carloman meurt toutefois rapidement en 771 et Charlemagne s'approprie de la partie du royaume que son défunt frère détenait et ce, même si les deux jeunes neveux orphelins de leur père devaient normalement hériter des territoires. Voyant une menace dans cette décision, la veuve de Carloman, Geberge, d'origine lombarde, prend la fuite en Lombardie et emmène avec elle ses deux fils. Détenant ainsi la totalité du royaume franc, Charlemagne entreprend dès lors l'expansion de ses territoires avec des campagnes militaires qui s'échelonneront sur plusieurs décennies.
En 772, il fait une première intervention en Saxe et détruit le sanctuaire de l'Irminsul, un symbole du paganisme saxon. Sollicité par le pape Hadrien en 773, il lance une expédition militaire en Italie et vainc l'année suivante les Lombards. Gerberge et ses deux fils disparaissent durant cette période et ne seront jamais revus. Charlemagne se proclame ensuite roi des Lombards en succession à Didier, le père d'une de ses anciennes épouses qu'il avait répudiée en raison de sa laideur.
En 778, il procède à une expédition en Hispanie à l'appel du gouverneur musulman de Barcelone, Suleyman ibn al-Arabi, en rébellion contre l'émirat de Cordoue. Après une opération militaire infructueuse à Saragosse, il décide de rebrousser chemin en faisant une escale à Pampelune, détenue par les Vascons, pour piller la ville. En continuant ensuite sa route pour regagner l'Aquitaine, son arrière-garde est attaquée par les Vascons. Pour retarder les assauts des ennemis, le chevalier Roland, à l'origine d'une légende et d'une chanson de geste bien connues, s'interpose à Roncevaux au prix de sa vie afin de permettre à l'armée de Charlemagne de se retirer en sécurité. Malgré cet échec en Hispanie, Charlemagne laissera tout de même à des responsables militaires aquitains le soin d'établir entre 785 et 801 une zone tampon allant jusqu'à Barcelone, la Marche hispanique, pemettant de sécuriser le royaume franc contre de potentielles attaques des musulmans en provenance de la péninsule hispanique.
À peine la mésaventure hispanique terminée, Charlemagne retourne en Saxe en 778 afin de réprimer des soulèvements païens qui débordent fréquemment en territoire franc. La résistance farouche opposée par les Saxons, dirigés par le chef westphalien Windukind, force les troupes de Charlemagne à répéter les interventions en territoire saxon pendant plusieurs années et à en intensifier leur degré de brutalité qui culminera par le massacre à Verden en 782 de 4 500 Saxons, femmes et enfants inclus. Bénéficiant d'un certain soutien de l'aristocratie saxonne, Charlemagne réussit en 785 à obtenir la reddition de Windukind, qui décide de se faire baptiser. Charlemagne profite de sa présence en Saxe pour annexer au royaume franc le territoire voisin à l'ouest, la Frise orientale. Il soumet alors les Saxons à une loi très stricte, sous une forme qu'il utilisera souvent appelée capitulaire, qui interdit sous peine de mort toute manifestation de paganisme.
